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需求背景

当下疫情在全球范围内的大爆发，对当前经济社会和人民生命造成巨大影响，打好科研攻坚战成为全世界人民的生存之本。因此，加速推进新型检测试剂和诊疗方案等攻关成为当下亟需解决的关键问题。生物荧光成像因其高选择性、高灵敏度、可视化地对细胞等组织和活体生物系统的结构和功能进行检测而成为生命科学研究的重要工具。而稀土离子掺杂上转换纳米颗粒的生物荧光成像检测技术，因其具有发射谱带窄、穿透深度较深、信噪比高、光稳定性高以及能够有效抑制生物体自体荧光等优点，已成为生物医学成像领域最具竞争力的候选者，为重大疾病检测和治疗提供重要的基础条件。因此，开展上转换纳米材料的研究具有极其重要的意义。

基于生物医学成像应用的稀土掺杂上转换纳米颗粒，由于其较低的发光效率及亮度，从而极大地限制了其应用。上转换发光作为一种反stokes发光现象，其发光效率很低。由于纳米颗粒表面缺陷等影响，上转换纳米发光材料的发光效率较之体材料通常更低，一般在***%~***%之间，而优异、高效的上转换荧光性能是上转换纳米颗粒实际应用的关键。因此，提高上转换发光效率是目前亟待解决的问题。

稀土离子的光谱特性作为发光中心和微结构局域探针能够反映出自发辐射效率以及激发态能级间的无辐射弛豫速率和能量转移过程演化的信息。结合稀土离子高分辨光谱和激发态动力学测试，研究晶体结构变化对稀土离子掺杂氟化物上转换发光机理有重要的理论指导意义。人们对其相结构与发光性能之间相关性的基础性研究还较缺乏，国内外仅极少数课题组投入研究；一些关键问题如相结构对稀土离子的局域位置对称性、晶体场强度、激发态的辐射跃迁几率、多声子无辐射跃迁几率等影响材料发光的重要光谱参数变化规律等核心问题还有待阐明，这些问题的认识不明确导致人们在进行材料的发光性能优化时缺乏有效针对性。因此，无论是从光谱基础理论还是实际应用角度，对这类材料的异相结构中具体的发光机理进行系统研究都具有十分重要的意义。

鉴于此，本项目致力于开展稀土掺杂异相结构NaLnF₄纳米晶的上转换荧光增强机制,并通过其他金属离子共掺杂的方式调控材料的局域晶体场环境.结合理论计算，揭示这类材料的重要光谱参数和晶体场环境的关系；探索提高其上转换发光效率的关键性因素；设计出性能优良的上转换纳米荧光探针，实现高灵敏特异性检测荧光探针。本项目的研究有望加快实现稀土上转换发光材料在荧光生物探针、疾病特异性检测及生物光学温度传感等领域的应用突破。

需解决的主要技术难题

目前，国内外研究人员在增强或调控上转换纳米颗粒上转换荧光输出方面取得一定进展。第一，采用基质调控增强上转换发光，基质材料的选择在提高上转换效率方面也占有举足轻重的地位。基质晶格中高价态的阳离子，或者RE³⁺-阴离子具有弱相互作用，对上转换发光有利^[1]；同时基质要为激活剂离子提供适宜晶体场，需要具有较好的稳定性和机械性能以及足够低的声子能量，以利于提高上转换荧光效率。相较于氧化物，氟化物具有低声子能量（约200cm^-1）^[2]，小折射率以及宽光学透光区域等优点，这使得氟化物基质一跃成为高效的上转换发光载体材料。第二，表面修饰增强上转换荧光输出，表面修饰可以减少纳米颗粒的表面缺陷，核壳结构是目前最常见的表面修饰方法之一^[6]。第三，通过调控掺杂离子增强上转换荧光输出，通过调控掺杂离子浓度，调整稀土离子间距离，促进有效能量传递，从而提升发光效率。上转换发射取决于它们的4f能级跃迁概率，其上转换发光效率主要受稀土离子的晶体场对称性和结晶的完整性影响^[3]

期望实现的主要技术目标

1)如何调控稀土掺杂纳米异相结构NaLuF₄上转换发光效率是本项目拟解决的关键科学问题之一。

(2)如何确定稀土离子在异相结构NaLnF₄中的上转换发光机制是本项目拟解决的另一关键科学问题。

需求解析

解析单位：重庆市永川区 解析时间：2022-10-23

陈文波

重庆文理学院

教授

综合评价

该项目需求足够清晰

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