室温CO氧化对气体净化具有重要意义。Pt基催化剂被认为是CO氧化的优异催化剂,但由于CO在Pt表面强的竞争吸附,导致O2在Pt上的吸附活化较为困难,抑制CO氧化反应。因此,研究者们通常使用具有氧缺陷的过渡金属氧化物(FeO1-x、CoO1-x、NiO1-x等)负载Pt作为CO氧化催化剂,O2可以在Pt与过渡金属氧化物的界面活化为活性氧并用于CO氧化。然而,这些过渡金属氧化物在氧气中容易被深度氧化,使其难以保持高的催化活性。
厦门大学能源材料化学协同创新中心(iChEM)邓德会研究员团队 在“铠甲催化”研究方面取得新进展,该团队创新地将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂(PtǀCoNi)上,利用CoNi的电子穿透效应对Pt-石墨烯界面处的电子结构的精确调控,在室温下实现了CO的高效氧化。
邓德会团队将“铠甲催化”的概念成功应用在室温CO催化氧化体系中。研究团队通过合成策略的创新,将Pt纳米颗粒负载在石墨烯封装的CoNi铠甲催化剂(PtǀCoNi)上,利用石墨烯将CoNi纳米颗粒与CO氧化反应中的富氧气氛隔绝,使CoNi合金在反应中保持金属态并防止过度氧化,而CoNi的电子可以穿透石墨烯,进而有效调变了Pt纳米颗粒和石墨烯界面处的电子结构,实现了室温CO高效氧化。
该催化剂在室温下可实现近100%的CO转化率,其性能远高于Pt/C和Pt/CoNiOx催化剂的性能。 实验和理论计算表明,O2可以在Pt-石墨烯封装CoNi纳米颗粒的界面处吸附活化,而CO在Pt纳米颗粒上吸附,不与O2吸附产生竞争,从而有效促进了氧气的活化和后续的CO氧化。该工作是“铠甲催化”概念的成功拓展,为室温、高效的新型催化氧化催化剂的设计提供了新思路。
评价单位:“科创中国”新材料产业科技服务团(江西) (中国材料研究学会)
评价时间:2022-12-07
综合评价
采用廉价和储量丰富的非贵金属替代稀有的贵金属作为催化剂,实现重要能源和化工过程的高效转化是当今催化科学和化学化工研究的热点。然而在一些苛刻的反应条件下,非贵金属的稳定性是一个亟待解决的问题.近年来,“铠甲”催化的概念得到了迅速拓展,围绕这一概念国内外众多课题组相继在电催化、光催化、传统多相催化等体系进行研究。
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