科创中国

不同于传统无机半导体，卤素钙钛矿高度非谐晶格振动和晶格极化可能是导致其优异光电性质的关键。既往研究主要关注有机阳离子自身极性和动态无序对晶格极化的影响，而忽略无机框架潜在的晶格畸变。我们创新性地提出无机框架上金属离子ns2孤对电子立体活性是理解卤素钙钛矿晶格动力学的关键。ns2电子的存在导致其晶格具有铁电畸变的倾向，决定了该体系诸多理化性质，包括晶格对称性的破缺，非简谐性晶格振动，铁电和反铁电性质，激发态载流子的溶剂化以及轨道自旋耦合效应。相关成果以perspective发表在Nat Rev Chem。通过阐明卤素钙钛矿的铁电极化机制以及对其载流子性质的影响揭示其结构、晶格动力学和光物理性质的内在关系，为钙钛矿的光电性质优化以及无铅化设计和新型高效率半导体的设计提供指导。